近日,福建农林大学材料工程学院袁占辉教授团队在Nature子刊《Nature Communications》(中科院一区TOP,影响因子:15.7)在线发表了题为“Straightforward Construction of Functionalized γ-Lactams via Conjugated-engineered Covalent Organic Framework Photocatalysed Cascade Reactions”的研究论文。福建农林大学为论文第一完成与通讯单位,材料工程学院林祥丰副教授、李建国副教授与郑加贤博士为共同第一作者,袁占辉教授、闽江学院王莉玮教授、洒荣建副教授、天津科技大学司传领教授及澳大利亚生物工程与纳米技术研究所Dong Jiang博士为共同通讯作者。

官能化γ-内酰胺广泛存在于多种生物活性分子中,开发其直接构建路径具有重要价值,然而产物稳定性差与非对映选择性难以控制等问题,使得该类合成方法仍具挑战。本研究将可见光驱动的多相催化与可再生生物质原料相结合,提出了一种绿色、可持续的官能化γ-丁内酰胺构建新策略。研究团队设计并构建了一种萘基-芘-共价有机框架材料,可在室温条件下高效催化生物质衍生色胺异腈与氧化膦的串联反应,高产率合成一系列3-(2-氨基苯基)-γ-丁内酰胺类化合物。该光催化反应在生物质催化转化领域和多相光催化领域有重要的应用前景。

图1. 共价有机框架光催化串联反应合成3-(2-氨基苯基)-γ-内酰胺。
该反应体系遵循还原猝灭型光催化循环机制,与传统氧化猝灭路径相比,不仅能够兼容更多样的自由基前体,且在反应过程中仅释放氢气作为副产物,并原位生成关键的螺环吲哚啉中间体。本工作不仅拓展了共价有机框架在光催化合成中的应用范畴,也为从生物质原料到高附加值含氮杂环的高效、规模化转化提供了新思路,在生物质催化转化与多相光催化领域展现出重要的应用前景。此外,该光催化机制也为未来通过光催化解聚实现木质素的高值化转化研究提供了新的机理借鉴。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-66469-2