新年伊始，本团队基于纳米纤维素功能膜材料设计和应用方面，连续在材料能源领域国际顶级期刊Chemical Engineering Journal、Journal of Materials Chemistry A上发表高质量研究成果。该系列工作是袁占辉教授团队在前期光催化析氢和光热水蒸发的研究基础上（Nano Energy,2023, 117, 108847;Chem. Eng. J., 2023, 471, 144395; Chem. Eng. J.,2023, 472, 144600; Chem. Eng. J., 2023, 456, 140933; Renew. Sust. Energ. Rev., 2022, 168, 112767; ACS Appl. Mater. Inter., 2022, 14, 25, 29099-29110），深入剖析了功能层状膜的结构特点，总结了反应物活性、传质和有效光能利用对其性能的影响，设计并构建了不对称双层结构功能层状膜和调控了纤维素的官能团，揭示了基于纤维素的功能膜结构与性能之间的关系。

首先，层状功能膜材料由纳米片堆叠在一起，形成丰富的层间纳米通道。这些相互连接的通道为纳米尺度上的流体输送提供了众多通道，从而产生了独特的活性和传质特性。团队成员创新性提出利用纤维素纳米纤维和碳纳米管两种一维材料分别插入氯氧化铋纳米片堆叠的层间纳米通道中，构建双层不对称结构。这一设计使得两层之间产生了亲水性和光能利用效率的差异，从而在顶层和底层之间形成了不同的水分传输和光热转换特性，并且这种结构能够在空气-水界面保持自漂浮的状态。通过构建这样的双层不对称结构，成功地调控了材料的性能，使其在不同应用场景中表现出色。这项研究在太阳能综合利用方面具有重大的实际潜力，尤其在光催化析氢、光催化污染物降解和光热水蒸发等方面。该成果近日发表在材料工程领域国际顶级期刊Chemical Engineering Journal上（Chem. Eng. J., 2024, 481, 148456.）。

图1. （a）不对称功能层状膜的制备流程示意图，（b）折叠和（c）漂浮在水中的功能层状膜的照片

最后，通过对纤维素分子结构的调控并引入官能团，改变其性质，从而满足不同领域对材料特性的需求。纤维素的亲水性官能团与水分子相互作用，有助于调节水分子的状态，形成弱氢键的中间水，提高水分子的活性并降低水蒸发焓。研究团队通过对纤维素纳米纤维进行季铵盐阳离子和磺酸根阴离子的修饰，并以此为原料制备膜样品，结合拉曼光谱和分子动力学模拟，探讨了官能团对水分子状态的影响，建立了官能团与其受限水分子的氢键网络之间的构效关系。结合纤维素中间水的结果，进一步揭示了调控水分子的状态以促进功能层状膜的光催化析氢性能的作用机制。实现从调控官能团的角度改变水分子的状态，提高光催化析氢性能的目标。该成果近日发表在材料科学领域国际顶级期刊Journal of Materials Chemistry A上（J. Mater. Chem. A, 2024, DOI: 10.1039/D3TA06600B）。

图2.纤维素官能团对光催化水分解和光热水蒸发的影响机制示意图

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.148456

https://doi.org/10.1039/D3TA06600B